جداسازی گاز غشای زئولیت DDR

جداسازی گاز غشای زئولیت DDR – ایران ترجمه – Irantarjomeh

مقالات ترجمه شده آماده گروه متالورژی

مقالات ترجمه شده آماده کل گروه های دانشگاهی

مقالات

چگونگی سفارش مقاله

الف – پرداخت وجه بحساب وب سایت ایران ترجمه(شماره حساب)ب- اطلاع جزئیات به ایمیل irantarjomeh@gmail.comشامل: مبلغ پرداختی – شماره فیش / ارجاع و تاریخ پرداخت – مقاله مورد نظر --مقالات آماده سفارش داده شده پس از تایید به ایمیل شما ارسال خواهند شد.

خصوصیات جداسازی گاز در غشای زئولیت نوع DDR

چکیده

غشای زئولیت الک – مولکولی نوع DDR با روزنه ۰٫۳۶×۰٫۴۴ nm بوسیله فرایند هیدروترمال بر روی یک سوبسترای آلومینای متخلخل تشکیل شده است. نفوذ پذیری از میان این غشا با خوراک گازی مجزای هلیوم، هیدروژن، کربن دی اکسید، اکسیژن، نیتروژن، متان، n– بوتان، i– بوتان و گوگرد هگزا فلوئورید در دماهای ۳۰۱ و ۳۷۳ K تا فشار ۰٫۵ MPa اندازه گیری شده است. نفوذ پذیری بین قطر سینتیکی ۰٫۳۵ و ۰٫۴۰ nm از گاز نفوذ یافته، هم در دمای ۳۰۱ و هم در دمای ۳۷۳ K بیش از سه مرتبه کاهش یافت. فاکتور جداسازی CO₂ به CH₄ در خوراک گازی مخلوط ۵۰% CO₂ و ۵۰% CH₄ در فشار کل خوراک گازی ۰٫۵ MPa  در دماهای ۳۰۱ و ۳۷۳ K به ترتیب ۲۲۰ و ۱۰۰ بود. خواص نفوذی خیلی کم تحت تاثیر افزایش آب در ۳۰۱ K قرار گرفت. ما نتیجه گیری می کنیم که غشای نوع DDR نقصهای کمی دارد و به عنوان غشای الک مولکولی عمل می کند.

کلمات کلیدی: جداسازی گاز، زئولیت نوع DDR

جداسازی گاز غشای زئولیت DDR

۱- مقدمه

برای سالیان مدید این انتظار مد نظر بوده است که جداسازی گاز از طریق یک غشا بعنوان فرایند ملایم و ساده زیست محیطی در صنایع پالایش، شیمی و پتروشیمی اعمال گردد، زیرا فرایندهای تقطیر، استخراج، جذب توده ای و جذب سطحی عموما انرژی بر هستند و یا به وسایل پیچیده ای نیاز دارند. غشاهای آلی به علت پایداری گرمایی و شیمیایی پایین با کاربردهای محدودی مورد استفاده قرار گرفته اند. اخیرا غشاهای معدنی الک مولکولی به گستردگی مورد استفاده قرار گرفته اند.

یکی از کاربردهای جالب این نوع غشا جداسازی مولکولهای کوچک گاز نظیر کربن دی اکسید (CO₂) و متان (CH₄) است. گاز گوارشی حاصل از فرآوری بی هوازی زیست توده  شامل CH₄ و CO₂ می باشد. گاز طبیعی حاصل از چاهها غالبا شامل مقادیر نسبتا بالایی از CO₂ می باشد. هر دو عملیات به حذف CO₂ نیاز دارند تا از گاز CH₄ یا گاز طبیعی غنی شده به عنوان سوخت استفاده شود.

تعدادی از محققین جداسازی CO₂ از CH₄ را از یک خوراک گازی مخلوط شده به صورت هم مول با استفاده از زئولیتهای مختلف و دیگر غشاهای میکرومتخلخل معدنی گزارش داده اند. کوساکاب و همکارانش (۱) فاکتور جداسازی CO₂/CH₄ برابر با ۲۰ را در دمای ۳۰۳ K با یک غشای زئولیت نوع FAU با نسبت Si/Al=5 گزارش دادند. وه و همکارانش (۲) فاکتور جداسازی  CO₂/CH₄ برابر با ۰٫۳ را در دمای ۲۹۶ K با یک زئولیت نوع FAU با نسبت Si/Al=1.3-1.8 گزارش دادند. کوساکاب و همکارانش اظهار داشتند که جذب سطحی انتخابی CO₂ به سایت Al برای جداسازی خیلی مهم است. لووالو و همکارانش (۳) فاکتور جداسازی CO₂/CH₄ برابر با ۱۶ را در دمای ۳۹۳ K و ۵٫۷ را در دمای ۴۵۳ K با یک غشای زئولیت نوع MFI با نسبت Si/Al=23 گزارش دادند. وان دن بروک و همکارانش (۴) فاکتور جداسازی  CO₂/CH₄ برابر با ۲٫۴ را در دمای ۳۰۳ K و ۸٫۵ را در دمای ۲۲۵ K نشان دادند و پوشوستا و همکارانش (۵) فاکتور جداسازی  CO₂/CH₄ برابر با ۵٫۵ را در دمای ۳۰۰ K گزارش دادند. فاکتور جداسازی نسبتا پایین است تا حدی به این علت که زئولیت نوع FAU و MFI روزنه هایی با قطر بزرگتر از ۰٫۵ nm دارند که برای جداسازی CO₂ از CH₄ با انتخاب پذیری بالا خیلی بزرگ هستند.

جداسازی گاز غشای زئولیت DDR

۲- بخش تجربی

۲-۱ تهیه بلورهای زئولیت و پوشش دهی سوبسترا

بلورهای (کریستالهای) زئولیت DDR به روش توصیف شده در مقاله ای که قبلا بوسیله دن اکستر و همکارانش (۱۲) گزارش داده شده، تهیه شدند. مخلوط سنتزی با نسبت مولی ۱- آدامانتان آمین: سیلیکا: اتیلن دی آمین: آب برابر با ۴۷:۱۰۰:۴۰۴:۱۱,۲۴۰ به صورت زیر تهیه شدند: ۱- آدامانتان آمین در اتیلن دی آمین حل شد و سپس به سرعت آب به آن افزوده شد. مخلوط به مدت یک ساعت در یک دستگاه شیکر (تکان دهنده) قرار داده شد. پس از حرارت دادن تا دمای ۳۶۸ K به مدت یک ساعت در حال همزدن، مخلوط داخل یخ سرد شد و در حالت همزدن شدید، تترا متوکسی سیلان سرد شده در یخ قطره قطره به آن اضافه شد. مخلوط در حال همزدن دوباره تا دمای ۳۶۸ K حرارت داده شد تا محلول شفاف شود. مخلوط سپس در یک ظرف فشار در دمای ۴۳۳ K به مدت ۲۵ روز حرارت داده شد. بلورهای بدست آمده بوسیله پراش سنجی پرتو X و میکروسکوپی پویشی الکترون آنالیز شدند. بلورها پودر شدند و در آب یونیزه پخش شدند. یک لوله آلومینای متخلخل یا قطر ۱۷ mm و طول ۱۴۰ mm (اندازه متوسط روزنه ۰٫۶ µm ) در آب پخش شده فرو برده شد و سپس در یک آون در دمای ۳۲۳ K به مدت نیم ساعت خشک شد.

۲-۲ ساخت غشای زئولیت

مخلوط با نسبت مولی ۱- آدامانتان آمین: سیلیکا: اتیلن دی آمین: آب برابر با ۹:۱۰۰:۱۵۰:۴۰۰۰ در یک ظرف پرفلوئورو تهیه شد. لوله آلومینای متخلخل با بلورهای زئولیت به عنوان یک بذر (دانه) در مخلوط فرو برده شد. مخلوط در یک ظرف فشار در دمای ۴۲۳ K به مدت ۴۸ ساعت حرارت داده شد. سپس، غشا در دمای ۹۷۳ K به مدت ۵ ساعت کلسینه شد. غشای زئولیت نوع DDR بر روی سوبسترای آلومینای متخلخل تشکیل شد. غشا بوسیله پراش سنجی پرتو X آنالیز شد. سطح و برش عرضی غشا بوسیله میکروسکوپی پویشی الکترون مشاهده شد. نسبت Si به Al در غشای زئولیت از سطح غشا بوسیله میکروآنالیز ردیاب الکترون آنالیز شد.

۲-۳ اندازه گیری شار نفوذ کرده

شار (فلاکس) نفوذ کرده از میان غشا به روش فشار ثابت و به روش پویش (جارو کردن) گاز اندازه گیری شد. گاز مجزای هلیوم، هیدروژن، CO₂ ، اکسیژن، نیتروژن و CH₄ و مخلوط گازی ۵۰% CO₂ و  ۵۰% CH₄ به بیرون از غشای زئولیت خورانده شد و شار نفوذ کرده از میان غشا با یک جریان سنج فیلم صابون به روش فشار ثابت اندازه گیری شد. اثر شار نفوذ کرده یر فشار مطلق گاز خوراک در دماهای ۳۰۱ و ۳۷۳ K بین ۰٫۲ و ۰٫۵ MPa تعیین شد. طرف نفوذ کرده در فشار اتمسفری نگه داشته شد. در مورد خوراک مخلوط گازی، محتوای متان در طرف نفوذ کرده بوسیله کروماتوگرافی نیز آنالیز شد.

جداسازی گاز غشای زئولیت DDR

۳- بحث و نتیجه گیری

۳-۱ تعیین خصوصیات DDR

بلورهای DDR در شکل ۱ نشان داده شده اند. اندازه این بلورها در محدوده حدود ۰٫۱ µm بود اما بلورهای بزرگتر از ۱ µm نیز وجود داشتند. سطح و برش عرضی غشا در شکل ۲ نشان داده شده اند. غشای متراکم به طور یکنواخت تشکیل شد و ضخامت غشا ۵-۱۰ µm بود. الگوهای پراش پرتو X برای بلورهای DDR و غشای DDR در شکل ۳ نشان داده شده اند. هر دو الگوی پراش ساختار بلوری زئولیت نوع DDR را نشان می دهند. الگوی پراش غشا حاکی از آنست که غشا به ندرت جهت دار است. نسبت Si به Al در غشای زئولیت ۹۸۰ بود.

۳-۲ شار نفوذ کرده از خوراک گازی مجزا

اثر فشار خوراک گازی مجزا تا ۰٫۵ MPa بر شار نفوذ کرده در دماهای ۳۰۱ و ۳۷۳ K در شکل ۴ نشان داده شده است. شار نفوذ کرده خوراک گازی مجزای هلیوم، هیدروژن، اکسیژن، نیتروژن و CH₄ با افزایش فشار خوراک به طور خطی افزایش یافت. شار نفوذ کرده خوراک گازی مجزای CO₂ با افزایش فشار خوراک در دمای ۳۰۱ K به سمت مقادیر کوچکتر انحراف پیدا کرد درحالی که در دمای ۳۷۳ K به طور خطی افزایش یافت. شار نفوذ کرده در دمای ۳۷۳ K کوچکتر از دمای ۳۰۱ K بود به استثنای CH₄ که در آن، شار نفوذ کرده بین دماهای ۳۰۱ و ۳۷۳ K مقادیر مشابهی نشان داد.

۳-۳ شار نفوذ کرده خوراک گازی مخلوط

شار نفوذ کرده CO₂ و CH₄ در خوراک گازی مخلوط به صورت تابعی از فشار جزیی گاز خوراک در شکل ۶ رسم شده است. شار نفوذ کرده CH₄ درشکل ۶ ، ۱۰۰ برابر بزرگتر است. چون غلظت CO₂ در طرف نفوذ کرده بیش از ۹۹% است، فشار جزیی CO₂ در طرف نفوذ کرده تقریبا ۰٫۱ MPa است در حالی که برای CH₄ ، ۰٫۰ MPa می باشد. بنابراین در شکل ۶ ، خط راست، محور عرضی را در ۰٫۱ MPa برای CO₂ و در ۰٫۰ MPa برای CH₄ فطع می کند. نفوذ پذیری از شیب شکل ۶ محاسبه شد. نفوذ پذیری CO₂ در خوراک گازی مخلوط با خوراک گازی مجزا توافق نسبتا خوبی دارد. بهرحال، نفوذ پذیری CH₄ در خوراک گازی مخلوط ۶۰% بزرگتر از نفوذ پذیری آن در خوراک گازی مجزا می باشد.

۳-۴ اثر محتوای آب

در دمای ۳۰۱ K ، نفوذ پذیری CO₂ از ۷×۱۰^-۸ mol/m² s Pa در خوراک گازی مخلوط خشک به ۴×۱۰^-۸ mol/m² s Pa در خوراک گازی مخلوط با ۳٫۳% آب کاهش می یابد. فاکتورهای جداسازی خوراک گازی خشک و مرطوب به ترتیب ۲۸۰ و ۳۳۰ بودند. از طرف دیگر، در دمای ۳۷۳ K ، نفوذ پذیری ۴×۱۰^-۸ mol/m² s Pa و فاکتور جداسازی ۱۲۰ بود. هیچ تغییری بین خوراک گازی خشک و مرطوب مشاهده نشد.

جداسازی گاز غشای زئولیت DDR

۴- نتیجه گیری

غشای زئولیت نوع DDR با چند نقص به تازگی بر روی سوبسترای آلومینای متخلخل تشکیل شده است و CO₂ و CH₄ می توانند به صورت انتخابی بوسیله اثر الک مولکولی با فاکتور جداسازی بالای ۲۲۰ دردمای ۳۰۱ K جداسازی شوند.